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Fe掺杂二氧化钛纳米电催化剂室温高效催化氮气还
浏览: 发布日期:2019-10-18

Angew. Chem.:Fe掺杂二氧化钛纳米电催化剂室温高效催化氮气还原成氨气

氨是现代工业和农业生产最为基础的化工原料之一,对人类的生产、生活等方面有着至关重要的作用。工业上哈伯法制备氨气需要消耗全世界12%的能源供应,并且还需要氢气作为氢质子的原料,过程中还会排放大量二氧化碳温室气体。电催化人工固氮可利用氮气和水合成氨,在常温常压下使用可以有效活化氮气的催化剂直接将电能转化为氨气,并实现二氧化碳的零排放。基于此,设计和开发具有高活性和选择性的氮气还原电催化剂一直备受关注。贵金属纳米催化剂具有比较高的催化活性,但高昂的价格不利于其大规模工业应用。因此,发展水溶液电解质环境工作的非贵金属固氮电催化剂成为研究热点。

 

近日,电子科技大学基础与前沿研究院孙旭平教授(点击查看介绍)团队通过实验和DFT计算相结合充分证实了金属铁(Fe)掺杂的TiO2纳米电催化剂可以同时获得高的法拉第效率和氨产量。TiO2具有高稳定性,产量丰富和无毒性等优点,已经被广泛应用在光/电催化剂,传感器材料等领域。大量研究报道通过引入氧空位缺陷可以有效的将N2还原成NH3(NRR),同时杂原子掺杂(B、C、V和Zr)的途径也可以大幅提升TiO2的NRR性能,但是如何同时获得高的法拉第效率和氨气产量还没有得到有效的解决。金属Fe的价格非常便宜且产量丰富,同时也作为工业上哈伯法制备氨气的催化剂和固氮酶系统活性中心元素参与固氮。另一方面,许多含Fe化合物的纳米电催化剂同样表现出良好的NRR性能。

 

因此作者在本文中研究了Fe掺杂TiO2来提升它的NRR性能。结果发现,在0.5 M LiClO4溶液中,该催化剂在0.40 V (相对于可逆氢电极)下可获得25.6%的法拉第效率和25.47 μg h-1 mg-1cat.的NH3产率,优于目前已报道的全部Ti和Fe基水溶液电解质环境工作的电化学合成氨催化剂。在电催化过程中,该催化剂同样表现出良好的稳定性。DFT计算结果发现Fe的引入可以促进氧空位的形成,同时氧空位导致的bi-Ti3+作为活性位点可以有效的促进NRR反应。此工作不仅为室温电化学合成氨提供了一种高活性的非贵金属催化剂,而且为今后Fe掺杂氧化物纳米电催化剂在人工固氮领域的发展提供了新思路。

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