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A highly active, robust photocatalyst heterogenized in discre
浏览: 发布日期:2019-11-08

摘要

光催化分子的异质化通常以牺牲活性为代价来提高稳定性。因此,在不影响分子催化剂原有催化性能的前提下,稳定分子催化剂的新方法是非常理想的。在本研究中,我们发现锆基金属-有机多面体(MOP)稳定了光催化化合物ReTC[ReI(CO)3(BPYDC)(Cl),BPYDC=2,2′-联吡啶-5,5′-二羧酸]而不降低其催化活性。ReTC化学键合到拖把的离散笼中,并发现在可见光照射下保持其最大CO2至CO转化活性(660小时- 1周转频率(TOF))至少24小时。同一化合物(H2ReTC)的自由分子形式最初表现为131h-1tof的活性,在2小时内丧失。反应24小时后,ReTC MOP的累积周转数为12 847,是分子ReTC 306的42.0倍。ReTC-MOP具有很高的催化活性和稳定性,这是因为该MOP材料为ReTC的化学结合提供了一个非常小的骨架,使得催化剂在反应溶液中受到保护时具有高度的运动自由度和增强的光吸收。

Graphical abstract: A highly active, robust photocatalyst heterogenized in discrete cages of metal–organic polyhedra for CO2 reduction

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